Nasce a Roma in una famiglia di agiati ebrei toscani. Partecipa alla prima guerra mondiale, come sottotenente, chiedendo di essere assegnato agli Alpini, e già al fronte matura la sua adesione al socialismo. Finita la guerra, riprende gli studi di scienze politiche e conosce Gaetano Salvemini, dal quale è fortemente influenzato. Nel ’22 il fascismo conquista il potere e ha Inizio così un periodo difficile per le sorti degli antifascisti. Rosselli si schiera con la corrente riformista che dà luogo al partito socialista unitario. Dei primi anni Venti è l’idea di un socialismo che può salvarsi solo scansando il marxismo e adottando il metodo liberale. Carlo legge i libri di politologi inglesi, spesso è a Londra e ammira la concretezza dei laburisti. Dal lato teorico propone quindi un’opera di revisione e di riorganizzazione del socialismo che doveva avere all’interno un maggiore liberalismo. Nel ’25 fonda con il fratello Nello, Salvemini ed Ernesto Rossi il bollettino clandestino «Non Mollare», che dà filo da torcere a Mussolini, pubblicando diversi memoriali sul delitto Matteotti che suscitano scalpore in tutt’Italia. Sposa l’inglese Marion Cave a cui era legato da molti anni. Con Pietro Nenni dà vita alla rivista «Il Quarto Stato», che però viene soppressa dai fascisti. Nel ’27 viene arrestato insieme a Parri per l’espatrio di Turati. Rosselli viene condannato a 5 anni di confino a Lipari per l’intervento diretto di Mussolini. Nel novembre del 1929, a Parigi, Carlo Rosselli, Emilio Lussu e i fuoriusciti riuniti intorno alla figura di Gaetano Salvemini fondano un movimento, «Giustizia e Libertà», che vuole essere “l’anima della rivoluzione liberatrice di domani”. Nel ’36 GL si schiera da subito al fianco del fronte popolare in Spagna. La risposta dell’emigrazione e dell’antifascismo italiano non si fa attendere. Rosselli è alla testa di una colonna di esuli antifascisti (anarchici, giellisti, socialisti e comunisti), sul fronte di Aragona, ed è sicuro che questa esperienza avrebbe condotto alla certezza di poter vincere anche in Italia. Ferito, è costretto a rientrare in Francia per curarsi e a lasciare il comando della colonna. Viene ucciso, assieme al fratello Nello, il 9 giugno 1937 a Bagnoles de l’Orne, in Francia, da alcuni sicari mandati da Mussolini.